É ainda D. Pedro IV que o retira da frente de batalha no Cerco do Porto e o encarrega de apoiar o bibliotecário do paço episcopal na reorganização dessa biblioteca, convertendo-a na futura Biblioteca Pública do Porto. Para este efeito jura a Carta Constitucional e, em 1836 com o fortalecimento de fações liberais de esquerda que culminam no "Setembrismo", Herculano vem para Lisboa dirigir a revista "O Panorama" (1837-1868), cuja instituição e manutenção são patrocinadas por D. Maria II.
Em 1839, o rei D. Fernando II convida-o para Bibliotecário-Mor das bibliotecas régias (Ajuda e Necessidades) e estreita a sua ligação à Casa Real.
O seu progressivo afastamento da vida política e consequente dedicação aos estudos históricos e literários, mantendo o "desejável" afastamento da vida social, permitem-lhe empreender a tarefa pela qual ainda hoje é destacado: o desenvolvimento de uma história crítica, fundada em documentos os quais são resgatados ao seu sono histórico nos arquivos religiosos do país. Por transcrição ou recolha, são recuperados para o futuro milhares de documentos, muitos deles publicados no Portugal Monumentaa Historiae, bem como na preparação da sua inovadora História da Origem e Estabelecimento da Inquisição em Portugal, III vols.. Enquanto Real Bibliotecário, A. Herculano lançou-se na reorganização da Biblioteca Real, dividida entre os Paços da Ajuda e das Necessidades, trocando exemplares duplicados com a Biblioteca de Berlim, estabelecendo a acomodação da mesma na Ajuda em edifício próprio e noticiando os documentos e obras antigas à guarda da Biblioteca Real. Simultaneamente, a sua escrita criativa/literária foi determinada por esta situação e são vários os exemplos que transportam alguns dos seus romances históricos à colecção da Real Biblioteca, como o Monasticon ou A Dama Pé-de-Cabra.
Retirado da cantiga n.º 233 do Cancioneiro da Ajuda
O Monge de Cister, Lisboa: Imp. Nacional 1848
BA 50-VIII-65
Versos retirados das cantiga n.º 283 e cantiga n.º 292 do Cancioneiro da Ajuda
O Monge de Cister, Lisboa: Imp. Nacional 1848
BA 50-VIII-65, p. 155
A sua incansável capacidade de trabalho e aptidões académicas
revelam-se na Biblioteca da Ajuda ainda na identificação e transcrição /
publicação da crónica de D. João III, na integração de 11 fólios da Biblioteca
de Évora pertencentes ao Cancioneiro da
Ajuda, etc. …

Crónica de D. João III [autógrafo] / Fr. Luís de Sousa
Annaes de El-Rei dom João Terceiro / Frei Luís de Sousa; publicado por Alexandre Herculano em 1841
BA. 52-VII-15
O seu afastamento para o campo, com a aquisição da Quinta de Vale de Lobos (1856) e o casamento – em 1867 - com D. Mariana Hermínia Meira vão marcar a última década da sua vida dedicada à agricultura e mantendo a sua função como Bibliotecário-mor. Nesta função, os últimos anos são dominados pela defesa da independência física da Real Biblioteca, em casa própria conseguida pela requalificação da Biblioteca Velha, em sentido inverso ao desejo expresso por D. Luís e D. Carlos de integrar a biblioteca na ala nova do Paço da Ajuda (ordem régia de 1877). Em 1880, 3 anos depois da sua morte, D. Luís ordena a reorganização das primeiras 3 salas da ala norte para acolher a Biblioteca Real.
Sobre as comemorações do centenário do nascimento de Alexandre Herculano:
«Centenário do nascimento de Alexandre Herculano. Comemorações no Porto e em Lisboa, abril de 1910» in Ilustração Portuguesa, 2ª série, nº 220 de 9 maio 1910. Acesso através da Hemeroteca Digital em 19-03-2025 [aqui]
Ilustração Portuguesa, 2ª série, nº 215 de 4 abril 1910, p.
424. Acesso através da Hemeroteca Digital em 19-03-2025 [aqui]